К концу 60-х годов относятся его работы по строительству Каменноостровского дворца, Арсенала в Петербурге и составление оставшегося неосуществленным проекта Смольного института. 
В Каменноостровском дворце, законченном другим архитектором и позже переделанном, сохранились характерные для Баженова округлая форма зала и ворота. Несмотря на значительные изменения, здание интересно как одно из ранних произведений русской классической архитектуры.
Не сохранившееся здание Арсенала, позже Окружного суда, известно по литографии середины XIX века и по фотографиям. В решении этого узко утилитарного по назначению здания сказались присущие Баженову архитектурные приемы: соотношение оконных проемов верхнего и нижнего этажей, смягчение срезанных углов здания колоннами и нишами со скульптурой, членение стены барельефами.
В 1767 году Баженов был направлен в Москву для приведения в порядок обветшавших строений Кремля и, возможно, для участия в составлении генерального плана Москвы.
Это был период, когда складывалась ложнопросветительная, лицемерная политика Екатерины II. Одним из проявлений этой политики был созыв в Москве в 1767 году Комиссии для составления нового свода законов. Распущенная вскоре Екатериной и не давшая практических результатов, Комиссия оказала все же огромное вляние на общественное сознание России. Звучавшие в речах многих делегатов идеи служения народу нашли отражение в разработанном Баженовым в 1768 году грандиозном проекте Кремлевского дворца. Задуманный для обновления древней столицы, как торжественный ансамбль центра города, с площадями, обрамленными колоннадами, с проспектами и величественными воротами, соединявшими дворец с прилегающими к Кремлю районами города, Кремлевский дворец должен был служить, по мысли Баженова, «к чести своего века, к бессмертной памяти будущих времян, ко украшению столичного града, к утехе и удовольствию своего народа».
По глубине идейного замысла, широте градостроительного подхода к решению задачи, гармоничному единству ансамбля, построенного на контрастном сопоставлении горизонтальной протяженности дворца с вертикальными построениями кремлевских башен, соборов, колокольни, по блестящей разработке инженерно-строительной части Баженов намного опередил современную ему архитектурную мысль.
Как известно, осуществление этого грандиозного проекта было сорвано Екатериной. Приказом императрицы уже развернувшееся строительство дворца было прекращено, вырытые котлованы засыпаны.
В 1775 году Баженовым были построены в Москве на Ходынском поле временные «увеселительные строения» по случао торжественного празднования победы над Турцией, известные по рисункам М. Ф. Казакова. В этих сооружениях Баженов отобразил с присущей ему творческой фантазией события, связанные с военной кампанией.
6